Veelbelovende kwantumspin-vloeistofkandidaat kan tekortschieten

Kwantumspinvloeistoffen (QSL's) – materialen die zelfs bij de laagste temperaturen geen magnetische orde vertonen – worden algemeen beschouwd als belangrijke proeftuinen voor de fysica van de gecondenseerde materie. De elektron-elektron-interacties die hen kenmerken, spelen een cruciale rol in ‘onconventionele’ supergeleiders bij hoge temperaturen, en QSL’s zelf hebben veelbelovende toepassingen in informatietechnologie en kwantumcomputers.

Er is alleen één probleem: het is heel moeilijk om te bewijzen dat dergelijke materialen bestaan, en nieuw onderzoek door natuurkundigen aan de Universiteit van Stuttgart, Duitsland, heeft nu twijfel doen rijzen over een van de meest veelbelovende kandidaten. Met behulp van een zelf ontwikkelde breedband elektronenspinresonantie (ESR) spectroscopietechniek bestudeerden de onderzoekers het gedrag van elektronenspins langs verschillende richtingen in een kristal bij ultrakoude temperaturen. Hun resultaten toonden aan dat een belangrijke QSL-signatuur – een spleetvrij spectrum van elektronenspin-excitaties – afwezig is in een materiaal dat eerder werd beschouwd als een sterke mogelijkheid om een ​​QSL te zijn.

Voorspeld gedrag

De overleden natuurkundige en Nobelprijswinnaar Philip W. Anderson stelde begin jaren zeventig het bestaan ​​van QSL's voor terwijl hij de grondtoestand van antiferromagnetisch op elkaar inwerkende spins (magnetische momenten) in een driehoekig kristalrooster bestudeerde. In deze geometrie kunnen twee aangrenzende spins in tegengestelde richtingen uitlijnen, maar de derde zal altijd parallel aan de ene eindigen en niet aan de andere – ongeacht in welke richting de spins worden gedraaid.

Deze situatie, bekend als ‘geometrische frustratie’, houdt in dat een van de drie spins ongepaard moet blijven, en zo een defect in het rooster moet creëren. Het impliceert ook dat een materiaal met deze structuur zich heel anders zou moeten gedragen dan een gewone antiferromagneet waarbij de spins afwisselend “omhoog” en “omlaag” wijzen.

De kwantummechanica lost dit (letterlijk) frustrerende probleem op door te suggereren dat de oriëntatie van de spins niet rigide is. In plaats daarvan veranderen de spins voortdurend op een vloeiende manier van richting, waardoor ze een verstrengeld geheel van spin-ups en spin-downs vormen. Dankzij dit gedrag zal een materiaal met deze structuur in vloeibare toestand blijven, zelfs bij temperaturen rond het absolute nulpunt, waar de meeste materialen vastvriezen. Een verder gevolg is dat de vrij bewegende spin-excitaties, oftewel spinonen, kunnen worden beschouwd als (ongeladen) analogen van elektronen in een metaal.

Veelbelovende kandidaten

Tot nu toe zijn slechts een paar echte materialen naar voren gebracht als kandidaten om aan de criteria van Anderson te voldoen. Een veelbelovend voorbeeld is een complex organisch ladingsoverdrachtszout met de chemische formule k-(BEDT-TTF)₂Cu₂(CN)₃. De eigenschappen van de grondtoestand zijn echter verwarrend, en verschillende geavanceerde technieken – waaronder methoden die het magnetische koppel, de muon-spinrotatie (mSR), het thermisch transport, de soortelijke warmte en de nucleaire magnetische resonantie (NMR) meten – hebben tegenstrijdige conclusies opgeleverd.

Think Martin Dressel, die de nieuwe studie leidde, ontstaat de verwarring omdat het zo uitdagend is om de eigenschappen van elektronenspins bij extreem lage temperaturen te meten – vooral langs verschillende kristalrichtingen en in variabele magnetische velden. De nieuwe breedband ESR-spectroscopietechniek die hij en zijn collega's hebben ontwikkeld, maakt dergelijke metingen mogelijk omdat deze gevoelig is voor welke soort ongepaarde magnetische momenten dan ook.

Dressel legt verder uit dat de spins van individuele atomen of moleculen een voorkeursoriëntatie hebben in een extern magnetisch veld. Wanneer zijn team een ​​in de tijd variërend elektrisch microgolfveld op het onderzochte materiaal aanbrengt, zorgen de microgolven ervoor dat de spins gaan roteren. Deze rotatie geeft aanleiding tot een resonantie met een frequentie en kwaliteit die belangrijke inzichten oplevert in de lokale eigenschappen van de spins.

Er ontstaan ​​spin-gaps

Toen de natuurkundigen hun techniek testten op een monster van k-(BEDT-TTF)₂Cu₂(CN)₃ontdekten ze dat bij 6 K de spins van het materiaal zich niet in het op-neer-patroon van een typische antiferromagneet ordenen, maar ook geen dynamische toestand vormen die op een vloeistof lijkt. In plaats daarvan hebben de paren spins verschillende energieën, waardoor een ‘gat’ ontstaat in het spectrum van spin-excitaties. Deze kloof betekent dat k-(BEDT-TTF)₂Cu₂(CN)₃ is misschien toch geen QSL, zegt Dressel.

De nieuwe resultaten komen overeen met recente metingen van de thermische geleidbaarheid die een vergelijkbare spin gap aangaven bij een andere QSL-kandidaat, b′-EtMe.₃Sb[Pd(dmit)₂]₂. “Er worden nog grotere spin-defecteffecten verwacht voor de anorganische QSL-kandidaat herbertsmithiet, ZnCu₃(OH)₆Cl₂, waarbij 5-10% van de Cu- en Zn-atomen willekeurig van positie wisselen in het kristalrooster”, zegt co-auteur van het onderzoek Andrej Pustogow, wie is er nu bij de Technische universiteit van Wenen, Oostenrijk.

Kwantumspin-vloeistofkandidaat wordt onder druk een supergeleider

Dat zeggen de onderzoekers, die hun resultaten presenteren in WetenschapDergelijke defecten kunnen in feite cruciaal blijken te zijn voor de magnetische eigenschappen bij lage temperatuur van alle kwantumspinsystemen die geen magnetische orde hebben. Er zijn nu nog maar een paar QSL-kandidaten waarbij een spin gap niet zonder enige twijfel is bewezen, leggen ze uit. De breedband ESR-spectroscopie bij lage temperatuur die ze hebben ontwikkeld “biedt een veelzijdig hulpmiddel om deze en aanverwante problemen aan te pakken”, schrijven ze.

“Geen experimenteel rookpistool”

Pustogow waarschuwt dat hun resultaten niet betekenen dat spins in deze niet-QSL-materialen niet kunnen worden gebruikt om informatie over te dragen of op te slaan. Hij zegt ook dat er nog andere materialen kunnen ontstaan ​​die een echte QSL kunnen realiseren. “Hierbij zal men moeten nadenken over het onderdrukken van de ongewenste effecten van spin-roosterkoppeling (waarbij spinparen worden gevormd en het rooster vervormt) die de beweging van spin-excitaties onmogelijk maken”, vertelt hij. Natuurkunde wereld.

Qingming Zhang van de Chinese Academie van Wetenschappen in Peking, die niet bij dit werk betrokken was, hoopt dat de nieuwe techniek inderdaad kan worden gebruikt om andere QSL-kandidaten te bestuderen. “Een experimentele multi-check voor QSL’s is een veel voorkomende en fundamenteel belangrijke praktijk, omdat er in dit stadium, in tegenstelling tot supergeleiders, geen experimenteel rokend wapen voor QSL’s bestaat”, zegt hij.

Bron: https://physicsworld.com/a/promising-quantum-spin-liquid-candidate-may-fall-short/