Silver Ions Hurry Up, Then Wait As They Disperse: Rice Chemists Show Ions Staged Release From Gold-silver Nanoparticles Could Be Useful Property

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莱斯大学和德国杜伊斯堡-埃森大学的化学家量化了金银纳米粒子合金中银离子的释放。顶部的透射电子显微镜图像显示了银（蓝色）在几个小时内从纳米颗粒中浸出时颜色的变化，留下了金原子。底部的高光谱图像显示了银和金的纳米粒子在四个小时内随着银的浸出而收缩了多少。（来源：莱斯大学）

摘要：
纳米粒子中含有金，过去也含有大量银。但大部分银已经流失，研究人员想知道是如何流失的。

银离子急速上升，然后等待其分散：大米化学家表明，离子从金-银纳米颗粒中分阶段释放可能是有用的特性

德克萨斯州休斯顿 |发表于 23 年 2021 月 XNUMX 日

金银合金是有用的催化剂，可降解环境污染物、促进塑料和化学品的生产、杀死表面细菌等。在纳米颗粒形式下，这些合金可用作光学传感器或催化析氢反应。

但有一个问题：白银并不总是保持不变。

莱斯大学和德国杜伊斯堡-埃森大学的科学家进行的一项新研究揭示了银耗散背后的两步机制，这一发现可以帮助工业界针对特定用途微调纳米颗粒合金。

由莱斯化学家 Christy Landes 和 Stephan Link 以及研究生 Alexander Al-Zubeidi 和杜伊斯堡-埃森化学家 Stephan Barcikowski 领导的团队采用先进的显微镜来展示金如何保留足够的银来稳定纳米颗粒。

他们的研究发表在美国化学会期刊 ACS Nano 上。

研究人员使用高光谱暗场成像显微镜来研究酸性溶液中含有过量银的金银合金纳米颗粒。这项技术使他们能够触发等离子激元，即在点燃时流经粒子表面的能量涟漪。这些等离子体激元散射的光随合金成分的变化而变化。

“等离子体激元对合金成分的依赖性使我们能够实时记录银离子浸出动力学，”该研究的主要作者 Al-Zubeidi 说。

Al-Zubeidi 指出，金银合金薄膜已使用数十年，通常用作抗菌涂层，因为银离子对细菌有毒。 “我认为合金膜的研究已经暗示了银的释放机制，但从未以定量的方式得到证实，”他说。

最初，银离子从纳米颗粒中快速浸出，从而导致纳米颗粒收缩。随着该过程的继续，在大多数情况下，金晶格会随着时间的推移释放出所有的银，但大约 25% 的颗粒表现不同，银浸出不完全。

Al-Zubeidi 表示，他们观察到的结果表明，可以通过操纵金来稳定合金纳米粒子。

“在我们的条件下，银浸出通常会持续大约两个小时，”他说。 “然后在第二阶段，反应不再发生在表面。相反，当金晶格重新排列时，银离子必须扩散通过这个富含金的晶格到达表面，在那里它们可以被氧化。这使得反应速度减慢很多。

“在某个时刻，颗粒会钝化，不会再发生浸出，”祖贝迪说。 “粒子变得稳定。到目前为止，我们只观察了银含量为 80%-90% 的颗粒，我们发现很多颗粒在银含量达到 50% 左右时就会停止浸出银。

“对于催化和电催化等应用来说，这可能是一种有趣的组合物，”他说。 “我们希望找到 50% 左右的最佳点，此时颗粒稳定，但仍具有许多类似银的特性。”

了解此类反应可以帮助研究人员建立适合各种应用的金银催化剂和电催化剂库。

Link 表示，莱斯大学团队很高兴有机会与 Barcikowski 合作，Barcikowski 是通过激光烧蚀合成纳米颗粒领域的领导者。 “这使得制造具有各种成分且不含稳定配体的合金纳米颗粒成为可能，”他说。

“从我们的角度来看，我们拥有完美的技术，可以通过高光谱成像并行研究银离子从许多单一合金纳米粒子中浸出的过程，”兰德斯补充道。 “只有单粒子方法才能解析粒子内和粒子间的几何形状。”

美国陆军作战能力司令部陆军研究机构陆军研究办公室电化学项目经理罗伯特·曼茨 (Robert Mantz) 表示：“这项工作将实现一种新方法来生成具有独特电化学、光学和电子特性的纳米结构催化剂和新材料。”实验室。 “定制催化剂的能力对于实现减少与电力存储和发电相关的士兵携带重量以及实现新型材料合成的目标非常重要。”

该论文的共同作者是莱斯大学研究生夏洛特·弗拉特博（Charlotte Flatebo）和赛耶德·阿里·侯赛尼·杰贝利（Seyyed Ali Hosseini Jebeli）、杜伊斯堡-埃森研究生弗雷德里克·斯坦（Frederic Stein）和研究员克里斯托夫·雷博克（Christoph Rehbock）。林克是化学以及电气和计算机工程教授。兰德斯是化学、电气和计算机工程以及化学和生物分子工程教授。 Barcikowski 是杜伊斯堡-埃森技术化学研究所和纳米整合中心的化学教授。

陆军研究办公室、国防科学与工程研究生奖学金、罗伯特·韦尔奇基金会、国家科学基金会和德国研究基金会支持了这项研究。

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